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Joule:空气中印刷制备大面积高效CsPbI2Br太阳电池

2019-08-28 23:12   来源:未知   作者:admin

  通讯单位:陕西师范大学,中国科学院大连化学物理研究所,阿卜杜拉国王科技大学

  全无机卤化物钙钛矿因其良好的热稳定性,被看作是极具潜力的太阳电池活性层材料。尽管已有一系列工作在提高电池效率和改善相稳定方面取得了进展,但基于CsPbI2Br全无机钙钛矿太阳电池的制备仍受限于惰性(N2)气体环境,至今尚无空气中印刷制备大面积无机钙钛矿太阳电池的报道。究其原因,关键在于空气中水汽对于钙钛矿前驱体结晶过程的抑制作用。同时,在印刷制备时复杂的流体力学和结晶相转变行为仍存在理论研究的空白。

  基于此,陕西师范大学赵奎教授与刘生忠教授联合阿卜杜拉国王科技大学Aram Amassian教授和中国科学技术大学李二强教授等围绕该领域的研究近期取得了突破性进展:在空气中印刷制备了大面积高效全无机CsPbI2Br钙钛矿太阳电池,揭示了成膜过程中流体力学和钙钛矿结晶相转变调控机制及其对薄膜光电性质的影响规律。该文发表在Cell Press旗下的能源旗舰期刊Joule上,题为“Scalable Ambient Fabrication of High-Performance CsPbI2Br Solar Cells”。

  研究人员使用与工业化生产相兼容的刮涂法在空气中制备CsPbI2Br薄膜。由于空气中的水汽会抑制前驱体结晶,研究人员通过加热基底促使溶剂快速挥发,有效降低水汽的的干扰,实现了α相CsPbI2Br薄膜的印刷制备,相比在手套箱里旋涂制备的薄膜,印刷制备薄膜的结晶性和稳定性都有着明显提升。

  流体力学是影响薄膜形貌的关键。研究人员研究了基底温度对薄膜形貌和微观结构的影响。研究发现:基底温度升高可有效降低水汽对薄膜结晶性的影响,但另一方面也会逐渐诱导Bénard-Marangoni对流的产生,强Bénard-Marangoni对流会造成薄膜形成不连续的岛状形貌,这些结果也说明了流体力学对高质量CsPbI2Br薄膜印刷制备的重要性。在基底温度为80ºC附近时,水汽和Bénard-Marangoni对流的负面影响降至最低,进而实现均一平整致密的CsPbI2Br薄膜。

  为了进一步阐明CsPbI2Br的结晶相转变机制,研究人员通过高能同步辐射技术原位研究了CsPbI2Br印刷制备时结构动态演化。研究发现:前驱体跳过溶剂化中间相直接结晶为钙钛矿相,且结晶过程存在由CsPbBr3相向CsPbI2Br相的逐步转化。溶液成膜过程发生的逐步转化有利于形成高结晶性的薄膜。

  此外,研究人员进行了薄膜光电性质的详细表征。通过超快瞬态吸收(TA)光谱对最终CsPbI2Br薄膜进行了相分离检测,研究结果表明钙钛矿薄膜为均相,结晶相变动力学不影响相组成。时间分辨荧光寿命(TRPL)测试进一步表明最优化制备条件(基底温度80ºC)下薄膜缺陷最少,电荷传输效率更高。

  ▲(A) 80ºC刮涂CsPbI2Br薄膜在不同探测波长和探测延迟时间的超快瞬态吸收光谱(TA)图。

  (C)不同温度下制备的CsPbI2Br薄膜吸收光谱(实线)和光致发光光谱( PL,虚线)的对比图。

  (F)不同温度下制备CsPbI2Br薄膜的缺陷态密度和电子迁移率的统计。

  最终,研究人员基于高质量CsPbI2Br薄膜,在0.03 cm2的小面积太阳电池上获得了14.7 %的光电转换效率,在1 cm2的大面积太阳电池上获得了12.5% 的效率,是目前1 cm2CsPbI2Br太阳电池的最高效率。

  本文首次实现了在空气中印刷制备高质量大面积CsPbI2Br钙钛矿太阳电池,并揭示了成膜过程中流体动力学、结晶相转变和薄膜性质之间的关联性规律。这些结果为控制钙钛矿油墨的固化和结晶提供了重要的经验,为钙钛矿光电器件的商业化制造提供了参考。

  (C)在不同的加工温度下,CsPbI2Br太阳能电池~30个电池(0.03 cm2)的器件性能分布。

  (D)在一个固定的最大功率点(MPP)电压下测量的最优电池的稳定功率输出与时间的函数关系。

  (E)各电压下归一化J-V曲线的斜率以及四个最优电池开路(OC)和短路(SC)的斜率值。

  (F)将相应的未封装电池置于50 %湿度的环境中,在室温下置于黑暗中,比较其稳定性。

  赵奎,陕西师范大学教授,2004年获得吉林大学学士学位,2010年获得中国科学院博士学位,目前于陕西师范大学任职,开展新能源材料与器件相关工作。

  刘生忠,国家“千人计划”特聘专家,1992年于美国西北大学获得博士学位,先后在美国Argonne国家实验室、BP Solar、United Solar Ovonic等公司工作,目前于陕西师范大学任职,开展新能源材料与器件相关工作。

  陕西师范大学刘生忠教授和赵奎教授领导的团队最近在钙钛矿半导体研究领域取得了一系列国际领先研究成果,包括:香港最快开奖直播118